锂离子电池由于工作电压高、能量密度大、寿命长等优点吸引了广泛的关注。
随着新能源汽车的发展，高容量和高性能负极材料已经成为锂离子电池的研究热
点之一。硅材料由于具有高的理论比容量、自然丰度大和放电平台低等优点，而
受到大家的关注。但是，在嵌锂和脱锂过程当中，硅电极发生巨大的体积膨胀而
造成容量的衰减，限制了高容量硅负极材料的应用。粘结剂是锂离子电池的重要
组成部分，商业化的电池一般使用 PVDF 为粘结剂。但是将 PVDF 粘结剂作为
硅负极的粘结剂应用到锂离子电池中，在一定程度上不能抑制硅体积膨胀。本文
选择具有高的机械性能和良好的热稳定性的聚酰亚胺（PI）为硅负极粘结剂，研
究的内容主要包括以下几个部分：
（1）比较了 PI、PVDF 和 PAA-CMC 三种粘结剂的机械性能和热稳定性能，
从而得出 PI 有着优异的机械性能和热稳定性能，能够作为硅负极的粘结剂。研
究了粘结剂含量对电池电化学性能的影响，结果表明，当硅的含量为 50%，粘结
剂的含量为 25%，导电剂的含量为 25%时，硅电极有着较高的首次比容量，为
963 mAh g−1。并且对该电极进行不同温度的退火处理，可以得出经过退火处理
能够重塑硅电极的表面形貌而提高硅电极的电化学稳定性。经 300℃退火处理的
硅电极的首次可逆容量为 1195.6 mAh g−1，50 次循环之后的可逆容量为 843.3
mAh g−1，容量保留率为 70.5%。
（2）以 PI 为粘结剂和以 PAN 为碳源的前驱体，制备了核/壳结构的纳米硅
复合材料。研究了不同碳化温度对得到的核/壳结构的纳米硅复合材料的电化学
性能的影响。随着碳化温度的升高，核/壳结构的纳米硅复合材料电化学性能均
增加。这是因为在纳米硅的表面形成致密的碳壳，提高了纳米硅的导电性，有利
于锂离子的嵌入和保护了硅核结构。研究结果表明，经 500℃处理的硅电极的电
化学性能最优，其首次可逆容量为 2813.3 mAh g−1，50 循环之后，该电极的可逆
容量为 1663.5 mAh g−1，容量保留率为 59.1%。
（3）使用混合粘结剂 PI 和醋酸纤维素（CA）为硅负极粘结剂。利用 PI 的
机械性能和稳定性以及 CA 分子结构中的酯基官能团的优势，做成的混合粘结
剂，对硅电极有一定的稳定作用。研究结果表明，经 350℃热处理的硅电极，其
首次库伦效率为 85.2%和首次可逆容量为 2132.8 mAh g−1，50 次循环之后，可逆
容量为 1459.6 mAh g−1，容量保留率为 68.4%。
II
（4）使用混合粘结剂 PI 和聚苯（PBP）为硅负极粘结剂。利用 PI 的机械性
能和稳定性以及 PBP 分子结构中含有大共轭体系，做成一种新型的聚合物粘结
剂。该混合粘结剂做成的硅电极经 400℃热处理之后，首次可逆容量为 1890.3
mAh g−1，50 次循环之后，可逆容量为 1270.3 mAh g−1，并且具有较好的倍率性
能，在高的 600 mA g−1电流密度下，可逆容量还可以维持到 1648.1 mAh g−1。
关键词：锂离子电池；硅负极；聚酰亚胺；热处理；复合材料
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下载参考地址：
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高性能聚酰亚胺粘结剂在锂离子电池硅负极中的研究.pdf
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